Skälet är att han ta över som tränare i Inter Miami i MLS, där David Beckham är delägare. Laget sparkade nyligen tränaren Diego Alonso.
– Jag är väldigt glad över att få möjligheten att träna Inter Miami, säger Neville.
Det var klart sedan tidigare att Neville skulle sluta den 30 juni i år och att förbundskaptenen i Nederländerna, Sabina Wiegman, ska ta över – men först efter att ha lett det nederländska landslaget i OS.
Englands fotbollsförbund säger att man håller på att rekrytera en vikarierande förbundskapten som ska leda landslaget över OS.